清华大学车辆学院和燃烧能源中心张亮课题组和中国科学技术大学梁海伟课题组在铂金属间纳米颗粒燃料电池催化剂研究中取得新进展

近日，《Nature Communications》（自然-通讯）上刊登了中国科学技术大学梁海伟教授和清华大学能源燃烧中心张亮副教授的联合研究工作，论文题目是《Machine-learning-accelerated design of high-performance platinum intermetallic nanoparticle fuel cell catalysts》（机器学习加速高性能铂金属间纳米颗粒燃料电池催化剂设计）Nat Commun 15, 415 (2024).。

  质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是一种具有前景的能量转换装置，然而，发生在PEMFCs阴极处的氧还原反应（ORR）具有迟缓的动力学特性，依赖于大量的贵金属Pt基催化剂促使反应发生，Pt的高成本和稀缺性制约了PEMFCs的大规模商业应用。碳负载的PtCo金属间合金被认为是PEMFCs中低铂ORR催化剂的最有潜力的候选材料之一。然而，PtCo催化剂颗粒的尺寸和有序度之间存在权衡关系，同时实现催化剂的高比活性和高活性表面积具有挑战性。

图1：PtCo催化剂颗粒尺寸和有序度的trade off关系

近年来，机器学习（ML）方法在预测材料性能，指导材料设计方面展现出了巨大的潜力，显著降低了催化材料识别和优化的成本，为加速材料发现提供了新的途径。在此研究中，作者通过机器学习加速计算筛选，对元素组成进行从头设计，通过掺入第三元组分增加无序到有序转变的热力学驱动力，从而促进高有序度金属间化合物相的成核。通过对三元Pt₂CoM（M = Na、Mg、Sc、Ti、Mn、Fe、Ni、Cu、Ga、Ge、In、Sn、Sb、Te、Pb和Bi）合金进行系统筛选，得到了Pt₂CoCu和Pt₂CoNi两个最优合金组合。研究发现，在PtCo中引入Cu/Ni可以通过诱导Co-Cu/Ni无序来提供额外的稳定能量，从而促进有序化过程，并实现比活性和活性表面积之间的更好权衡。

图2：机器学习筛选Pt₂CoM催化剂

在理论预测的指导下，实验成功制备出小尺寸、高度有序的三元Pt₂CoCu和Pt₂CoNi催化剂，取得了90 m² gPt⁻¹的大电化学表面积，3.5 mA cm⁻²的高比活性和3 A mgPt⁻¹的高质量活性。显著超出了美国能源部DOE制定的0.44 A mgPt⁻¹活性指标。

图3：Pt₂CoCu和Pt₂CoNi实验验证

总结：本文的研究建立了理论-实验协同的设计策略，借助机器学习加速的计算筛选，实现了从庞大组分空间中快速发现小尺寸和高度有序的Pt基金属间燃料电池合金催化剂。

中国科学技术大学化学系博士后尹鹏和清华大学燃烧能源中心博士生牛祥福为该论文的共同第一作者，中国科学技术大学化学系梁海伟教授和清华大学燃烧能源中心张亮副教授为论文的共同通讯作者。文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-44674-1

供稿：张亮课题组

审核：刘有晟、游小清