近日，清华大学燃烧能源中心/车辆学院张亮副教授课题组联合山东大学蔡彬教授课题组，在机器学习辅助高熵合金电催化剂设计领域取得重要进展。相关成果以“Hierarchical Site-to-Composition Machine Learning for High-Entropy Electrocatalysts Design”为题，发表于材料科学期刊《Advanced Functional Materials》（先进功能材料）。

高熵合金具有高度无序的表面结构和丰富多样的局域活性位点，在电解水制氢等领域展现出广阔应用前景。然而，其元素组合与表面构型数量随组元增加呈组合式增长，传统依赖第一性原理计算或实验试错的研究方式难以实现对庞大材料空间的高效筛选。针对这一问题，研究团队提出“位点—组分”分层机器学习框架HS2C-ML，将原子尺度活性预测与组分尺度材料筛选相结合。

在位点层级，团队通过迁移学习微调预训练原子间势模型，实现了对高熵合金表面析氢关键中间体*H和*OH吸附自由能的快速预测，并结合二维核密度分析和活性火山图，对每种材料超过1000个表面位点进行统计评价。模型获得的最大密度中心与第一性原理计算结果高度一致，*H和*OH吸附描述符的相关系数分别达到0.99和0.98。

在组分层级，团队利用SISSO方法，从d电子数、原子半径和电负性等元素本征性质出发，构建可解释的组分—活性描述符，并对约1.6万种五元高熵合金进行高通量筛选，获得一批具有优异碱性析氢潜力的候选材料组分推荐。为验证预测结果，研究团队制备了此前未见报道的CuZnPtRuRh高熵合金纳米催化剂。该材料在1 mol/L KOH电解液中达到10 mA cm-2电流密度仅需26 mV过电位，明显低于商业Pt/C的96 mV；其塔菲尔斜率为60 mV dec⁻¹，并可稳定运行100小时。实验结果与理论预测相符，验证了该框架在复杂多组分催化材料设计中的可靠性。该研究为高熵合金等复杂材料的跨尺度、可解释和高通量设计提供了新思路，并有望拓展至其他电催化反应及多组分功能材料体系。

图：高熵合金催化剂多层级机器学习HS2C-ML框架

清华大学燃烧能源中心和车辆学院2022级博士生甄世钰与山东大学博士生王凌伟为本论文共同第一作者。清华大学燃烧能源中心/车辆学院张亮副教授与山东大学蔡彬教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。