Abstract:

以清洁电能为驱动的CO₂还原反应（CO₂RR）是实现“双碳”目标的潜在技术。随着气体扩散电极（GDE）的应用，CO₂RR反应速率已接近工业化水平。然而，受限于对GDE中反应物传输机制、催化剂表面微环境及高活性位点分布的认识不足，高效电极结构与反应器件仍需优化。本文研究发现，在釜式电解池中，CO₂主要通过GDE背面多孔层传输至催化剂表面，高活性位点集中于液面处因电极浸润形成的半月板区域。通过表面增强拉曼光谱原位表征，仅在半月板区域观测到CO₂RR中间体——吸附态CO，而液固二相界面则以CuOₓ/(OH)ᵧ为主。进一步比较发现，釜式电解池的半月板区域与流动型电解池中的GDE具有相当的CO₂RR性能，据此开发了三维组装GDE，提升了单位面积反应性能。此外，针对GDE中催化剂层活性区域认知不完善的问题，研究创新地采用薄层Bi作为探针，定位了Ag催化剂层在GDE中的实际活性区域，发现其随Ag层厚度增加而移动。实验表明，在-100 mA cm⁻²条件下，CO₂扩散长度小于600 nm，实际活性区域厚度约450 nm，位于距PTFE基底150–600 nm区间。电流密度、反应气湿度及GDE基底性质等参数均影响活性区域位置与厚度。研究还揭示了传统拉曼光谱在实际活性区表征中的局限，强调了发展原位表征技术的必要性。

Introduction of speaker:

常晓侠，北京大学化学与分子工程学院副研究员，分别于2012年和2018年在天津大学化工学院获得工学学士和博士学位，博士期间师从巩金龙教授，2018-2021年于美国特拉华大学化工系从事博士后研究，合作导师徐冰君教授，2022年加入北京大学化学与分子工程学院任副研究员。从事电催化反应工程、催化反应机理研究，以及高效反应器件的设计和构建。目前H指数为46，论文引用一万余次。

审核：刘有晟、游小清