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清华大学燃烧能源中心隋然课题组在2024燃烧学学术年会上获得优秀论文奖

2024-10-24

近日,清华大学能源与动力工程系和燃烧能源中心隋然课题组张方港等人在2024年中国工程热物理学会燃烧学学术年会上口头报告了《基于微量热法与原位红外诊断的液体燃料催化燃烧机理研究》,并获得大会“优秀论文奖”。

催化燃烧可以有效提高航空煤油的点火及燃烧性能,包括降低燃料的起燃温度、拓宽其可燃极限并缩短点火延迟时间。然而,领域内关于航煤催化燃烧机理的研究不足,对表面反应路径缺乏足够认识。本工作结合微量热法、原位漫反射傅里叶变换红外光谱法(in situ DRIFTS)以及CFD数值模拟,深入研究了航煤模型燃料组分(正癸烷和1,2,4-三甲苯)在典型贵金属催化剂铂上的催化燃烧机理。

本工作首先利用微量热法测量了两种燃料催化氧化的化学反应动力学参数,构建了总包反应机理。根据总包机理又推导出正癸烷在铂上的初始解离吸附反应,结合Deutschmann等人开发的H-C1子机理(Appl. Catal. A: Gen., 303 (2006) 166-176),构建了正癸烷在铂上氧化的详细机理。如图1所示,使用总包和详细反应机理的模拟均很好地复现了实验结果。


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1 催化机理的CFD模拟结果与实验验证。

本研究还利用in situ DRIFTS 探测出了催化反应过程中的关键含氧中间体(图2),包括一氧化碳、碳酸盐、羧酸盐、烯醇、丙烯酸、苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸、马来酸等吸附态物质。根据这些重要物质随反应时间及温度的演变规律发现了大分子碳氢燃料的多阶段催化氧化过程,进而揭示了不同温度区间的催化反应路径,构建了反应网络。

2 不同反应温度下正癸烷(a)1,2,4-三甲苯(b)Pt上催化氧化的红外吸收谱图

燃烧能源中心博士后张方港为该论文的第一作者,隋然老师为通讯作者。其他作者包括隋然课题组本科生张佳荟和华北电力大学郑树教授。本研究得到了国家自然科学基金(52206157)、博士后面上基金(2024M751667)、北京市自然科学基金(QY24240)和中关村开放实验室基金(20220981113)的支持。


 

供稿:隋然课题组

审核:刘有晟、游小清


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